科学研究

近日，北京航空航天大学国际创新研究院国际太赫兹科创中心吴晓君教授课题组，基于杭州奥创光子技术有限公司的国产1030nm工业级飞秒激光器泵浦铌酸锂晶体，通过倾斜波前技术，在高平均功率、高脉冲重复频率和高亮度且低成本的“新三高”太赫兹光源研究方面取得突破。

针对传统强场太赫兹光源的脉冲重复频率和平均功率低的难题，采用国产工业级长脉冲掺镱激光器泵浦铌酸锂晶体，成功研制出了平均功率＞64.5mW的高功率强场太赫兹光源，为强场太赫兹光谱和成像技术在航空航天、无损检测、集成电路、量子信息、生物医疗等领域的交叉应用提供了强源支撑。相关成果以“Room-temperature high-averagepower strong-field terahertz source based on an industrial high-repetition-rate femtosecond laser”为题，发表在Photonics Research上，北航国新院为第一完成单位。

原文链接：https://doi.org/10.1364/PRJ.563949

研究背景

自由空间强场太赫兹电磁脉冲具有高峰值电场（＞100kV/cm）、高脉冲磁场（亚特斯拉量级）、短脉冲持续时间（＜1ps）、特殊频段（0.1-10THz）等优势，可以调控电子的轨道，激发磁子的共振，改变声子的耦合，操控自旋的行为，不仅在基础科学研究上已经展现出了重要的应用价值，而且在工业应用上具有更大的发展潜力。然而，阻碍强场太赫兹科学发展和技术应用的关键瓶颈在于缺乏高效率、高光束质量、高稳定性的太赫兹光源。

产生太赫兹辐射的方法有很多，但是要做强却很难。飞秒激光与物质相互作用是产生强场太赫兹电磁脉冲的最有效方法之一，包括但不限于非线性晶体、气体等离子体和基于磁性纳米薄膜的自旋电子太赫兹发射等。在这些方法中，通过传统钛宝石飞秒激光放大器泵浦铌酸锂产生太赫兹辐射的手段，因晶体非线性系数大、产生效率高且稳定性好等已逐步成为强场太赫兹光源的主流方法。北航吴晓君课题组及其合作团队采用该方案，连续突破了国际首个毫焦耳级和十毫焦耳级铌酸锂太赫兹强源，将国际上保持多年的0.4mJ单脉冲能量提升了两个数量级（Laser Photonics Rev. 2021, 15, 2000295，原文链接：DOI:10.1002/lpor.202000295；Advanced Material 2023, 35, 2208947，原文链接：https://doi.org/10.1002/adma.202208947）。相关工作发表高水平学术论文80余篇，多次被国际同行评为“世界纪录、里程碑进展”等。

然而，更先进的精密测量技术和更广泛的工业应用不仅需要单脉冲能量高，更需要具有平均功率高、脉冲重复频率高和亮度高且低成本的“新三高”太赫兹光源，例如强场太赫兹耦合角分辨光电子能谱 （THz-ARPES）、超快太赫兹耦合的扫描近场光学显微镜（THz-SNOM）以及太赫兹耦合的扫描隧道电子显微镜（THz-STM）等应用。此外，高平均功率强场太赫兹源可提供的脉冲峰值信号强度比传统弱场太赫兹时域光谱仪高三到六个数量级，不仅可用于高质量快速太赫兹成像和计算机断层扫描（THz-CT）等，同时还有望解锁受限于太赫兹光子通量的更广泛的工业应用场景。

为实现上述目标，最有效的途径之一是通过近年快速发展起来的高平均功率低成本工业级掺镱（Yb）飞秒激光器泵浦铌酸锂晶体产生高平均功率的强场太赫兹。然而，这样的高功率激光器在脉冲重复频率和单脉冲能量上存在平衡问题：当其重复频率高于10kHz乃至100kHz后，其单脉冲能量目前很难突破5mJ甚至更高。不仅如此，其脉冲宽度在保持高单脉冲能量的情况下很难做短。这些因素之间的平衡问题就会导致采用这样的高功率飞秒激光泵浦铌酸锂晶体高效率产生太赫兹辐射的时候，不仅需要解决相位匹配的难题，还需要克服脉冲过长引起的效率低，以及泵浦功率太高导致的晶体损伤等。

创新点

该工作通过采用国产高功率、长脉冲、工业级、低成本飞秒激光器泵浦铌酸锂晶体，对比研究了透射光栅以及反射阶梯镜两种不同的倾斜波前技术产生太赫兹辐射的效率和光束质量等，发现透射光栅型倾斜波前技术更适用于此类长脉冲高功率激光泵浦，揭示了该过程中太赫兹辐射效率饱和的机理，提出了协同补偿效率线性化的新机制，实现了64.5mW的高平均功率太赫兹输出，为推动太赫兹技术应用奠定了强源基础。

图1：高功率强场太赫兹产生和探测装置示意图。（a）基于光栅型倾斜波前技术；（b）基于阶梯镜型的倾斜波前技术；（c）近年来高功率太赫兹光源输出功率对比统计。

图1给出了高功率强场太赫兹光源的产生和探测实验装置示意图。在光路设计中，首先将透射光栅和反射阶梯镜的两种倾斜波前技术方案设计为了两个模块，便于对比研究。泵浦激光参数为中心波长1030nm，脉冲宽度<600fs，单脉冲能量~1mJ，重复频率50kHz。95%的激光能量被用于泵浦铌酸锂产生太赫兹，剩下的能量通过光参量放大器转化为电光采样所需要的探测光（50fs, 600nJ）。产生的太赫兹通过离轴抛物面镜收集，并通过ITO玻璃实现探测光和太赫兹的合束进行电光采样获得太赫兹时域波形和频谱宽度。所有实验在晶体室温下进行。

图2：透射光栅产生太赫兹。（a）光栅参数及配置示意图；（b）太赫兹单脉冲能量和转化效率与泵浦单脉冲能量的依赖关系。插图分别为聚焦太赫兹光斑和激光光斑。（c）典型太赫兹时域波形以及（d）对应的频谱。

图2给出了透射光栅型倾斜波前技术产生太赫兹的实验结果。光栅的刻线密度为1000 刻线/mm，通过两个反射镜控制泵浦激光以光栅的利特罗角（Littrow Angle，31°）入射角入射到光栅上后，再通过两个反射镜反射-1阶衍射光到成像系统，光栅衍射效率>95%。为了排除激光功率对输出太赫兹的影响，在1kHz重复频率下进行了太赫兹脉冲的表征。如图 2(b)所示，在泵浦脉冲能量为0.85mJ时获得太赫兹单脉冲能量为1.6μJ，对应的转化效率为 0.2%。图2(c)为大气环境下测得的典型太赫兹时域波形信号，对应的频谱分布见图2(d)所示，其频率范围为0.1-2.5THz。图1(b)中展示了太赫兹焦斑，结合太赫兹时域波形和单脉冲能量，计算得到太赫兹聚焦峰值场强~466kV/cm。

图3：反射型阶梯镜的太赫兹输出表征。（a）太赫兹单脉冲能量和转化效率随泵浦能量的变化关系。（b）晶体入射面的激光光斑。（c）对比度最大的激光光斑。

为了尝试阶梯镜倾斜波前技术是否更适用于此类长脉冲高功率激光泵浦产生太赫兹，对比研究了反射式阶梯镜的方案。该实验中阶梯镜的每个台阶宽度为150μm，台阶高度为 54.6μm。传统的阶梯镜倾斜脉冲前沿泵浦设计主要采用斜入射的方案，而这里引入了光隔离器的设计想法，使得激光可以正入射到阶梯镜上，避免了斜入射情况下泵浦光斑的扭曲。在阶梯镜方案中，由于阶梯镜的反射率较低，最大泵浦能量仅为0.7mJ，获得的最大太赫兹单脉冲能量为1.1μJ，对应转化效率为0.16%，脉冲峰值电场为422 kV/cm，低于光栅系统。

图4：高泵浦功率下的太赫兹输出性能表征。(a)对比1kHz和50kHz重复频率下的太赫兹时域波形；(b)对应的频谱；(c)太赫兹焦斑和激光光斑；(e)太赫兹功率曲线；(f)太赫兹效率曲线。

要想获得高平均功率的太赫兹输出而避免晶体损伤，通过对泵浦激光扩束且对光栅型方案进行系统优化后，在收集抛物面镜聚焦处获得了64.5mW的平均功率(见图4(e))。在 50kHz重复频率下，效率在最大泵浦能量下出现了下降，但是太赫兹能量依旧呈上升趋势，预示着更高单脉冲能量泵浦有望获得更大输出。为了展示强场太赫兹的应用，通过CoFe 的Zeeman磁矩实现了太赫兹电磁脉冲的磁场分量探测，克服了通过ZnTe探测晶体的过旋转效应导致的强场太赫兹时域波形畸变的问题，为后续基于该强源构建的太赫兹时域光谱和成像应用奠定了基础。

图5：强场太赫兹应用实验演示。（a）Zeeman磁矩效应用于探测强场太赫兹磁场分量示意图。（b）磁场分量探测信号。（c）磁场分量与电场分量的对比。

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（审核：董卓宁 陈龙飞 吴晓君）